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近年来，由于采矿冶炼、大气沉降、生活污水以及农药化肥的长期过量施用，农田重金属污染问题日趋严重[1]。土壤重金属不仅会降低作物产量，还会通过食物链的传递作用危害人类健康[2-3]。如镉作为毒性很强的重金属元素[4-6]，进入人体后会引发各种疾病。铜和锌是植物必需营养元素，国家对大米中的铜和锌没有限量要求，但是铜和锌过量会产生生理毒害，使植物体内酶活性、DNA 和膜完整性受到影响，抑制植物生长[4]。土壤调理剂因具有降低重金属活性和作物吸收的作用被广泛应用于污染土壤治理，但效果因调理剂组成和土壤性质而存在很大不确定性，为此，亟须适宜的调理剂来抵御农田土壤重金属威胁。钢渣作为炼钢的副产品，不仅是一种潜在的重金属污染农田改良剂[7]，而且其含有大量的碱性物质，能够快速中和土壤酸度，含有酸性土壤中缺少的钙和镁，以及对水稻生长有益的元素硅[8]，如果作为硅钙肥农用，不仅有利于水稻生产，还可以减少固体废物占地和污染环境的危害，实现钢铁废弃资源的再利用，对钢铁行业和环境友好型发展具有深远意义。
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钢渣作为农田改良剂在稻田上的应用效果已有很多报道，如施用钢渣可以促进水稻生长[9]、提高水稻产量[10]、增加土壤 pH 值[11]、提高土壤有效硅含量[12]、降低土壤及水稻重金属含量[7]。有关土壤 pH 值、有效硅及重金属相互作用关系的研究也有报道，如土壤 pH 值或有效硅增加可以降低土壤和水稻中的重金属含量[13-14]。然而，研究多集中在土壤 pH 值小于 6.5 的酸性或强酸性水稻土[8-14]，钢渣作为农田改良剂在 pH 值大于 6.5 的近中性水稻土上的应用效果研究相对较少。为此，本研究选取两种制作工艺不同的钢渣源调理剂 [水淬高炉渣源调理剂（T1）及其腐殖质改性调理剂（T2）]，通过盆栽试验分析其对近中性水稻土 pH 值、有效硅、重金属（镉、锌、铜）有效性及水稻对重金属吸收的影响及其与土壤性质的关系，以期为钢渣源调理剂的科学开发和合理施用提供科学依据。
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1 材料与方法
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1.1 供试材料
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供试土壤采自湖南省永州市祁阳市文富市镇官山坪村（26°45′38.85″N，111°52′25.14″E），为丘岗地红壤性水稻土。采集 0～20 cm 耕层，自然风干后过 1 cm 筛备盆栽试验用。供试土壤基本性状见表1。
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两种调理剂来自钢铁研究总院提供的水淬高炉渣，进行研磨提高其细度，使矿物晶体的键能产生变化，晶格产生错位、缺陷、重结晶，表面形成易溶于水的非晶态结构等[15]，再经过超细磨加工后其粒度 95% 以上小于 250 μm（0.25 mm 筛），其中 T2 为腐殖质改性后的钢渣源调理剂，碳氮含量较 T1 调理剂升高，硅、钙、镁以及镉、铅、铬等重金属含量较 T1 调理剂降低，具体理化性质如表2 所示，经检测，两种钢渣源调理剂的重金属（砷、汞、铅、镉、铬）含量均符合肥料的参考标准《肥料中有毒有害物质的限量要求》 （GB/T38400—2019）。
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1.2 盆栽试验
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盆栽试验在中国农业科学院红壤实验站网室进行。试验共设 5 个处理：（1）对照（CK），（2）T1 调理剂低量施用（T1L），（3）T1 调理剂高量施用 （T1H），（4）T2 调理剂低量施用（T2L），（5）T2 调理剂高量施用（T2H），每个处理 3 次重复。所有处理尿素、磷酸二氢钾、硫酸钾用量相同，分别为 N 200 mg/kg、P2O5 100 mg/kg 和 K2O 150 mg/kg； 两个 T1 调理剂施用量分别为 2.94 和 11.76 g/kg，两个 T2 调理剂施用量分别为 5.88 和 23.52 g/kg。
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称取相当于 10 kg 烘干土的风干土于 19 L 的塑料桶，所有肥料和调理剂均作为基肥一次性施用，且与土壤充分混匀。灌水至淹没土壤 5 cm，放置 1 d 后插秧。选择长势均匀的秧苗，每桶 3 兜，每兜 1 株。水稻品种为岳优 518，于 2015 年 7 月中旬插秧，10 月中旬收获，生育期内间歇定量补水，其他措施按当地常规管理[16]。水稻收获后，籽粒和秸秆杀青后 75℃烘干、机械粉碎，用于重金属含量测定；同时用土钻采集土壤样品，风干、过筛后用于土壤性质测定。
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1.3 测定项目与方法
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土壤 pH 值采用电位法测定（水土比 5∶1）； 土壤有效硅含量采用 0.025 mol/L 柠檬酸浸提-硅钼蓝比色法测定；土壤有效态镉采用 DTPA 提取-石墨炉原子吸收光谱法测定；有效锌和有效铜采用 0.1 mol/L HCl 浸提-原子吸收分光光度法测定。水稻秸秆和籽粒采用 HNO3 溶液微波消煮，消煮液中镉、锌、铜含量采用电感耦合等离子体质谱仪（安捷伦 7700）测定[17-19]。土壤和植株测定均插入标准物质进行质量控制。
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1.4 数据分析
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采用 Excel 2003 进行数据处理与制图，用SPSS 16.0 软件进行统计分析，采用 ANOVA 进行方差分析，Duncan 法多重比较不同处理间的差异。
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2 结果与分析
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2.1 土壤 pH 值
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施用 T1 和 T2 调理剂均可显著提高土壤 pH 值，且随施用量的增加变幅增大（图1）。与 CK 相比，施用 T1 调理剂，两个处理土壤 pH 值分别提高 0.64 和 1.02（P<0.05）；施用 T2 调理剂，两个处理土壤 pH 值分别提高 0.27 和 0.56（P<0.05）。T1 调理剂对土壤 pH 值的提升效果优于 T2 调理剂。
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图1 施用调理剂后土壤 pH 值变化
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注：不同小写字母表示处理间在 0.05 水平上差异显著。下同。
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2.2 土壤有效硅
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施用 T1 调理剂可显著提高土壤有效硅含量 （图2）。与 CK 相比，T1L 和 T1H 处理土壤有效硅含量分别提高 5 和 22 倍（P<0.05）；施用 T2 调理剂处理土壤有效硅含量无显著变化。T1 调理剂土壤有效硅含量显著高于 T2 调理剂处理。
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图2 施用调理剂后土壤有效硅含量变化
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2.3 土壤重金属含量
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与 CK 相比，T1H 处理土壤有效镉含量显著降低 37.21%（P<0.05），T1L、T2L 和 T2H 处理无显著变化；T1H 土壤有效镉含量显著低于 T1L、T2L 和 T2H。T1H、T2L 和 T2H 处理土壤有效锌含量与 CK 相比分别降低 45.57%、31.55% 和 30.67% （P<0.05），T1L 处理无显著变化，可见，施用 T2 调理剂或高量 T1 调理剂可显著降低土壤有效锌含量。施用两种调理剂均可显著降低土壤有效铜含量，与 CK 相比，T1L 和 T1H 处理土壤有效铜含量分别降低 8.68% 和 95.30%（P<0.05），T2L 和 T2H 处理分别降低 6.53% 和 19.32%（P<0.05），其中以 T1H 处理降幅最大；T1 调理剂对土壤有效铜含量的降低效果优于 T2 调理剂（表3）。
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注：小写字母不同表示各处理在 0.05 水平上差异显著。
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2.4 水稻重金属含量
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2.4.1 水稻镉含量
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施用 T1 调理剂可降低水稻镉含量（图3）。与 CK 相比，T1L 和 T1H 处理水稻籽粒镉含量分别降低 26.36% 和 23.99%，秸秆镉含量分别降低 29.81% 和 22.49%；T2L 和 T2H处理籽粒镉含量分别提高 36.93% 和 55.90%，T2H 处理秸秆镉含量提高 38.29%。与施用 T2 调理剂处理相比，施用 T1 调理剂处理籽粒镉含量降低 44.49%～52.76%（P<0.05），秸秆镉含量降低 26.25%～49.24%。可见，施用 T1 调理剂有降低水稻镉含量的趋势，施用 T2 调理剂有增加水稻镉含量的趋势。秸秆中镉含量是籽粒的 4.60～6.12 倍。
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2.4.2 水稻锌含量
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施用 T1 调理剂可显著降低水稻籽粒锌含量 （图4）。与 CK 相比，T1L 和 T1H 处理水稻籽粒锌含量分别降低 23.44% 和 18.12%（P<0.05），T2L 和 T2H 处理无显著差异。与 CK 相比，T1 和 T2 调理剂对秸秆锌含量均无显著影响。秸秆锌含量是籽粒的 4.52～7.58 倍。
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2.4.3 水稻铜含量
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施用两种调理剂对水稻籽粒和秸秆铜含量均无显著影响（图5）。不同处理籽粒铜含量为 8.55～10.65 mg/kg，秸秆铜含量为 12.36～16.34 mg/kg。秸秆铜含量是籽粒的 1.39～1.74 倍。
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图3 施用调理剂后水稻镉含量
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图4 施用调理剂后水稻锌含量变化
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图5 施用调理剂后水稻铜含量变化
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2.5 土壤重金属有效性、水稻吸收与土壤性质的关系
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由表4 可知，土壤 pH 值与有效硅含量呈极显著正相关关系（r=0.81）。土壤 pH 值、有效硅含量与土壤有效镉、锌、铜含量之间均呈显著或极显著负相关关系，相关系数为 0.51～0.95。籽粒锌含量与土壤 pH 值呈极显著负相关，相关系数为-0.69。籽粒和秸秆镉含量与土壤有效硅呈显著负相关，相关系数分别为-0.61 和-0.50。秸秆钙与籽粒和秸秆镉含量呈极显著正相关关系，相关系数分别为 0.81 和 0.77。
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3 讨论
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3.1 添加两种调理剂后土壤 pH 值、有效硅及重金属有效性变化
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本研究表明，两种调理剂均能显著提高土壤 pH 值，且 T1 调理剂对土壤 pH 值的提升幅度大于 T2 调理剂（图1）；T1 调理剂显著提高土壤有效硅含量，T2 调理剂处理无显著变化（图2）。两种调理剂对土壤 pH 值和有效硅的影响主要与其化学组成有关，T1 和 T2 调理剂的 pH 值分别为 10.45 和 7.94，硅含量分别为 14.62% 和 2.34%，施用 T1 调理剂后土壤 pH 值和有效硅含量的提升效果更显著。施用高量 T1 调理剂可以显著降低土壤有效态镉、锌、铜含量；施用 T2 调理剂降低土壤有效态锌和铜效果显著（表3）。相关分析表明，提升土壤 pH 值是降低土壤重金属（镉、锌、铜）有效性的原因之一。Li 等[13]通过盆栽试验研究发现，施用不同种类改良剂后，土壤有效态铜、镉含量受土壤 pH 值的影响；Liang 等[20]也通过盆栽试验证明，添加硅肥后可有效提高土壤 pH 值、降低土壤有效态镉含量。土壤 pH 值升高有利于降低土壤重金属活性，主要包括如下原因：一是土壤 pH 值升高可促使活性较高的重金属形态（如酸可溶态）通过沉淀等作用向低活性形态（如残渣态）转化，从而降低重金属的生物有效性[21-27]；二是伴随土壤 pH 值升高，铁、锰等离子可与 OH- 结合形成羟基化合物，为重金属离子提供更多的吸附位点[28]，通过吸附作用降低其生物有效性。此外，腐殖质改性调理剂（T2）富含很多羧基、羟基、羰基和胺基等官能团，通过络合作用促进重金属离子形成稳定络合物或难溶性沉淀[29]，降低锌、铜等重金属离子的有效性。
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本研究表明，除土壤 pH 值外土壤有效硅含量提升是降低土壤镉有效性的另一主要原因。daCunha 等[30]通过盆栽试验指出，在土壤 pH 值基本不变的情况下，土壤有效镉含量与硅的添加量呈显著负相关。土壤有效硅含量增加降低镉有效性的原因如下：钢渣或炉渣等富含硅的物质施入土壤后，一是硅酸盐的释放可能会引起土壤 pH 值升高，降低土壤中镉的移动性，从而降低土壤中镉的毒性[20，31]；二是硅和镉可以形成硅-镉水溶性复合物，从而降低土壤镉的有效性[14，32]。本研究中 T1 调理剂钙和镁的含量分别为 278.8 和 62.8 g/kg，T2调理剂钙和镁的含量分别为 50.7 和 33.7 g/kg（表2）； 当施用 T1 调理剂时，对重金属的生物有效性可能也会起到抑制作用，主要机理如下：其一，Ca2+、 Mg2+、Zn2+、Cu2+、Cd2+ 同为二价离子，离子间竞争吸收点位；其二，Ca2+ 和 Mg2+ 的存在有利于根系细胞维持正常的渗透系统，降低重金属对矿质营养的胁迫作用[33-35]。综上所述，T1 调理剂降低土壤重金属有效性的效果优于 T2 调理剂。
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3.2 添加两种调理剂后水稻地上部重金属含量变化
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施用两种调理剂可以显著降低土壤有效铜含量，然而，水稻籽粒和秸秆中的铜含量无显著变化，其可能原因为铜作为水稻生长所必需的微量营养元素，尽管施用调理剂后土壤中铜的生物有效性降低，水稻根生长需要主动地吸收累积铜元素[36]。本研究施用 T1 调理剂显著降低水稻籽粒锌含量（图4），相关分析表明，籽粒锌含量与土壤 pH 值和有效硅含量呈显著或极显著负相关，说明施用 T1 调理剂提高土壤 pH 值和有效硅含量是其降低水稻籽粒锌含量的主要因素之一。对于锌而言，提升土壤 pH 值可有效降低其生物有效性和水稻吸收量[37]。施用 T1 调理剂后籽粒和秸秆中的镉含量有降低趋势 （图3），但相关分析显示，籽粒和秸秆中的镉含量与土壤 pH 值无显著相关性（表4）。Zhao 等[14]研究指出，随着土壤 pH 值升高，水稻对镉的吸收显著降低，当土壤 pH 值从强酸性增加到 6.5 时，水稻镉的吸收量降低 64%，然而，当土壤 pH 值从 6.5 增加到 7.0 时，水稻镉的吸收量变幅不大。由此可见，当土壤 pH 值 >6.5 时，其对水稻镉吸收的影响减弱。本研究结果显示，籽粒和秸秆中的镉含量均与土壤有效硅呈显著负相关，原因如下：一是硅在水稻根部沉积，可以增加水稻根部对镉的吸附截留（约 85%），减少镉从根系向地上部的运输，从而缓解镉毒害[38-39]; 二是从植物生理的角度解释，硅可以增加质外体中镉的比例（>87.08%），减少共质体中镉的比例（<12.92%），增强镉与细胞壁的结合，从而降低镉的质外体运输[40]。董霞等[24]通过水稻盆栽试验研究指出，在 pH 值 <6.5 的土壤上施用石灰可以降低土壤酸提取态镉和糙米镉含量，对于 pH 值 >6.5 的偏碱性土壤无显著效果；而施用硅、钙、镁肥在 pH 值 >6.5 的土壤上效果显著。由此可见，在近中性土壤上施用富含硅的调理剂 T1 降低水稻镉吸收的效果优于 T2 调理剂。
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4 结论
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添加两种调理剂可以有效提升水稻土 pH 值和有效硅含量，T1 调理剂优于 T2 调理剂；添加 T1 调理剂可降低土壤有效镉、锌、铜含量，T2 调理剂能降低土壤有效锌、铜含量，降幅以 T1 调理剂最大；T1 调理剂可降低水稻吸收镉和锌含量，添加 T2 调理剂无显著变化。综合结果表明，在近中性水稻土上施用富含硅的调理剂，既有利于提高土壤 pH 值和有效硅含量，也可有效降低土壤重金属有效性及其水稻吸收量。
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摘要
探明两种调理剂对近中性水稻土 pH 值、重金属有效性和水稻吸收的影响，及其与土壤性质的关系，为调理剂的科学开发及合理施用提供科学依据。选取水淬高炉渣源调理剂（T1）及其腐殖质改性调理剂（T2），分别设置 2 个施用量梯度（T1L、T1H 和 T2L、T2H），通过盆栽试验分析了两种调理剂及不同用量对土壤 pH 值、有效硅、镉、锌、铜含量，以及水稻籽粒和秸秆镉、锌、铜含量的影响。与对照（CK）相比，2 个施用 T1 调理剂处理土壤 pH 值分别升高 0.64 和 1.02，2 个施用 T2 调理剂处理 pH 值分别升高 0.27 和 0.56（P<0.05），土壤 pH 值随调理剂施用量的增加而增加。T1L 和 T1H 处理土壤有效硅含量与 CK 相比分别提高 5 和 22 倍（P<0.05），且显著高于施用 T2 调理剂处理。与 CK 相比，T1H 处理土壤有效镉、锌、铜含量分别降低 37.21%、45.57% 和 95.30%（P<0.05）；T2L 和 T2H 处理土壤有效锌含量分别降低 31.55% 和 30.67%，有效铜含量分别降低 6.53% 和 19.32%（P<0.05）。与 CK 相比，T1L 和 T1H 水稻籽粒锌含量分别降低 23.44% 和 18.12%（P<0.05）； 施用 T2 调理剂后，籽粒和秸秆锌、铜含量无显著变化。土壤 pH 值、有效硅含量与土壤有效镉、锌、铜含量呈显著或极显著负相关，土壤有效硅含量与籽粒、秸秆镉含量呈显著负相关。研究表明，在近中性水稻土上施用富含硅的强碱性调理剂，既有利于提高土壤 pH 值和有效硅含量，又可有效降低土壤重金属有效性及其水稻吸收量。
Abstract
Steel slag have the potential to ameliorate heavy metal contaminated soils，but their effectiveness and the mechanisms involved are not fully understood. The effects of amendments on soil pH value，heavy metal availability and rice absorption of paddy soil and their relationship with soil properties were explored to provide scientific basis for the development and application of amendments. A pot experiment was conducted on a paddy soil amended with two amendments（T1 and T2） derived from steel slag at two levels（T1L，T1H；T2L，T2H）. Soil pH value，available silicon，available heavy metals， and heavy metals（cadmium，zinc，copper）uptake by rice as well as their relationships were determined．Compared with CK treatment，soil pH value of T1L and T1H were significantly increased by 0.64 and 1.02，while soil pH value of T2L and T2H treatments significantly were increased by 0.27 and 0.56，respectively（P<0.05）. The soil available silicon content in T1L and T1H treatments significantly were increased by 5 and 22 times，respectively（P<0.05），which was higher than that in T2 amendments. Compared with CK treatment，the available cadmium，zinc and copper contents in T1H treatment significantly were decreased by 37.21%，45.57% and 95.30%，respectively（P<0.05）. The soil available zinc contents in T2L and T2H treatments significantly were decreased by 31.55% and 30.67%，while the soil available copper contents were decreased by 6.53% and 19.32%（P<0.05），respectively. Compared with CK treatment，the zinc contents of rice grain in T1L and T1H treatments significantly were decreased by 23.44% and 18.12%，respectively（P<0.05）. The zinc and copper contents of rice grain and straw had no significant differences after adding T2 conditioner. The concentrations of soil available cadmium，zinc and copper were negative correlation with soil pH value and concentration of soil available silicon； while the contents of cadmium in grain and straw were negative correlation with soil available silicon. The data indicated that the amendment with high pH and silicon content could effectively increase soil pH value and available silicon content，and reduce availability of heavy metals and uptakes by rice in such paddy soil.
Keywords
conditioner ； paddy soil ； pH value ； available silicon ； heavy metals