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受工业化、矿业过程及化肥过量投入等因素的影响，农田环境质量日趋下降，土壤重金属污染问题日益突出。数据显示，我国耕地土壤重金属污染物点位超标率为 19.4%，其中以 Cd 污染物超标点位占比最高，达 7.0%[1]。Cd 具有较强生物毒性与生物迁移性，且在环境中难降解[2-3]。水稻是我国重要的粮食作物，也是 Cd 易富集作物，稻米食用占我国人群 Cd 摄入量的 56%，Cd 通过食物链进入人体严重威胁人类健康[4-6]。近年来，在南方水稻主产区发生数起稻米 Cd 污染事件，不仅造成农业资源浪费，还对社会安全稳定产生不良影响[7-9]。因此，开展 Cd 污染土壤修复及阻控 Cd 在土壤-植物体系迁移累积研究对改善耕地土壤环境质量和保障农产品质量安全具有重要现实意义。
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针对南方稻田 Cd 污染和阻控 Cd 向植物体迁移累积的研究已有大量报道，主要技术措施包括原位钝化、农艺调控、植物修复、土壤淋洗及客土等，并取得了较好的修复治理效果[10-15]。近年来，环境友好型新材料在重金属土壤修复上的应用越来越广泛，腐植酸类肥料作为一种新型有机无机复混肥料，兼具调节土壤理化和重金属形态的功能，在治理重金属污染农田上可边生产边修复，具有广泛的应用潜力。研究显示，施用腐植酸类添加物可有效降低水稻 Cd 转移系数和稻米 Cd 含量[16-18]，但也有研究表明，添加腐植酸对植株 Cd 含量无明显影响，在重度 Cd 胁迫下腐植酸促进 Cd 向地上部转移，增加作物 Cd 污染潜在风险[19-20]。可见，受环境因素、作物类型和基因型等因素影响，腐植酸添加物修复表现效果存在很大的差异。
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目前，关于腐植酸类对 Cd 污染土壤修复的研究主要集中在腐植酸作为调节剂使用，等养分替代下施用腐植酸肥料对热带地区酸性土壤 Cd 钝化效果及阻控效应研究较少，效应机制尚不明确。因此，本文针对海南省高温高湿气候条件，通过盆栽试验探究等养分条件下，腐植酸水溶肥替代不同比例氮肥对 Cd 在土壤-水稻体系的迁移转运特征及稻米 Cd 含量的影响，以期为腐植酸水溶肥在 Cd 污染稻田水稻安全生产上的应用提供理论与技术支撑。
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1 材料与方法
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1.1 试验材料
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盆栽试验于 2022 年 4—8 月在中国热带农业科学院内开展。供试土壤采自海南省定安县尾矿区稻田 0～20 cm 表层土壤，将采集土壤风干去除杂物过 2 mm 尼龙筛备用，土壤基本理化性状：pH 4.9、有机质 23.42 g/kg、碱解氮 137.04 mg/kg、有效磷 6.03 mg/kg、速效钾 57.95 mg/kg，全 Cd 2.78 mg/kg，有效态 Cd 1.41 mg/kg，供试水稻品种为美香占 2 号。供试肥料：氮肥为尿素（N 46%）、磷肥为过磷酸钙（P2O5 16%）、钾肥为氯化钾（K2O 60%），腐植酸水溶肥（腐植酸≥ 30 g/L，密度 1.26 g/mL， N+P2O5+K2O ≥ 200 g/L，N∶P2O5 ∶K2O=15∶5∶10）由海南地大地科技有限公司提供。
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1.2 试验设计
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试验共设置 5 个处理：（1）CK（不施氮肥）； （2）CF（化学氮肥）；（3）HF1（20% 腐植酸氮 + 80% 化肥氮）；（4）HF2（45% 腐植酸氮 +55% 化肥氮）；（5）HF3（70% 腐植酸氮 +30% 化肥氮）。各施肥处理施肥量为 N 150 kg/hm2、P2O5 60 kg/hm2、 K2O 120 kg/hm2，替代处理采用单质化肥对不足部分的养分进行补齐。氮肥按照基肥、分蘖肥和穗肥为 30%∶40%∶30% 的比例施入，钾肥基肥和穗肥各占 50%，磷肥作基肥一次性施入，腐植酸水溶肥作追肥使用（HF1 处理腐植酸水溶肥全部作分蘖肥施用；HF2 处理腐植酸水溶肥 33% 作分蘖肥施用，67% 作穗肥施用；HF3 处理腐植酸水溶肥 57% 作分蘖肥施用，43% 作穗肥施用）。本试验采用塑料桶高 22 cm，上口内径 21 cm，底直径 19 cm，每盆装风干土 6 kg，水稻种子经 10% 双氧水浸泡 30 min 后用去离子水冲洗干净，进行催芽，每盆播种发芽种子 5 粒，生长 10 d 后每盆选取长势相似的稻苗定植至 2 株。每个处理 9 盆，随机排列，定期随机更换盆栽位置。全生育期间保持淹水状态，水分高于土壤界面 1～2 cm，试验用水为去离子水。
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1.3 测定项目与方法
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分别于拔节期（播种后 10 周）、灌浆期（播种后 15 周）和收获期（播种后 18 周），各处理取有代表性的植株 3 盆，采用破坏性取样采集混匀土壤样品 1 kg，植株样品使用自来水和去离子水清洗，按照茎、叶和穗（穗轴、糙米、稻壳）进行分离，于 105℃下杀青 30 min，75℃烘至恒重后测定干物质重，粉碎过筛测定 Cd 含量。
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土壤 pH 采用酸度计法（土水比 1∶2.5）测定，土壤有机质采用重铬酸钾容量-外加热法测定；土壤碱解氮采用碱解扩散法测定；土壤有效磷采用钼锑抗比色法测定；土壤速效钾采用乙酸铵提取法测定。土壤有效态 Cd 采用 DTPA（0.005 mol/L DTPA+0.01 mol/L CaCl2+0.1 mol/L TEA）浸提，全 Cd 含量按照《食品安全国家标准食品多元素的测定》 （GB 5009.268—2016）微波消解，采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，NeXION 300X，USA） 测定。
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1.4 数据处理
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水稻各部位 Cd 积累量（µg/ 株）= 各部位 Cd 含量（mg/kg）× 各部位干物质重（g/ 株）；
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地上部 Cd 积累量（µg/ 株）= ∑地上部各部位 Cd 积累量（µg/ 株）；
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各部位 Cd 分配比例（%）= 各部位 Cd 积累量 / Cd 总累积量 ×100；
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富集系数 = 各部位 Cd 含量（mg/kg）/ 土壤总 Cd 含量（mg/kg）；
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Cd 转运系数（TF）：
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TF 叶片 / 茎秆 = 叶片 Cd 含量（mg/kg）/ 茎秆 Cd 含量（mg/kg）；
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TF 糙米 / 穗轴 = 稻穗 Cd 含量（mg/kg）/ 茎秆 Cd 含量（mg/kg）；
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TF 稻壳 / 穗轴 = 稻壳 Cd 含量（mg/kg）/ 穗轴 Cd 含量（mg/kg）；
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TF 糙米 / 稻壳 = 糙米 Cd 含量（mg/kg）/ 稻壳 Cd 含量（mg/kg）。
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采用 Excel 2016 和 DPS 14.10 对试验数据进行统计分析。
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2 结果与分析
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2.1 各处理对土壤 pH 和有效态 Cd 含量的影响
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如图1 所示，土壤 pH 随生育时期的推进呈下降趋势，在生长中后期，施氮处理 pH 均低于不施氮处理（CK），在收获期，各处理土壤 pH 表现为 CK>HF1>CF>HF2>HF3，但处理间差异不显著。不同时期土壤有效态 Cd 含量为 0.88～1.26 mg/kg （图2），随水稻生育时期推进，各处理土壤有效态 Cd 含量呈下降趋势，但均高于 CK。拔节期，CF 处理土壤有效态 Cd 含量最高，为 1.26 mg/kg，较 CK 和 HF1 处理分别显著增加 19.28% 和 13.27%，灌浆期，HF3 处理显著高于 CF 处理（P<0.05），收获期，腐植酸水溶肥替代处理有效态 Cd 含量均略高于 CF 处理，但处理间无显著差异。
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图1 不同处理对土壤 pH 的影响
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注：不同小写字母表示同一时期不同处理间差异显著（P<0.05）。下同。
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图2 不同处理对土壤有效态 Cd 含量的影响
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2.2 各处理对水稻植株各部位干物质重的影响
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收获期各部位干物质重如图3 所示，施氮促进了水稻地上部各部位干物质形成。叶片干物质重随替代比例升高逐渐增加，与 CF 处理相比， HF2 处理显著增加穗轴和稻壳干物质量 39.12% 和 31.99%，HF2 和 HF3 处理分别显著增加了茎秆干物质重 23.40% 和 13.76%。糙米干物质重以 HF2 处理最高，达 19.96 g/ 株，并与 CF 处理达显著差异（P<0.05），地上部干物质重排序为 HF2>HF3>CF>HF1>CK，HF2 与 CF 处理达显著差异 （P<0.05）。
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图3 不同处理对收获期各部位干物质重的影响
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2.3 各处理对水稻植株各部位 Cd 含量的影响
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由表1 可知，叶片 Cd 含量介于 0.08～0.28 mg/kg，随着生育进程的推进，CK 和 CF 处理叶片中 Cd 含量波动较小，腐植酸水溶肥替代处理整体呈上升趋势。在不同生育时期，HF2 和 HF3 处理均高于其他处理，且在生长中后期，替代处理较 CF 处理均提高了叶片 Cd 含量。收获期，各处理叶片 Cd 含量表现为 HF3>HF2>HF1>CK>CF，替代处理较 CF 处理 Cd 含量分别提高 75.00%、112.50%、 250.00%，HF2 和 HF3 均与其达到显著差异 （P<0.05）。茎秆 Cd 含量为 0.34～1.22 mg/kg，在生育过程中 CK 和 HF1 处理茎秆 Cd 含量呈上升趋势，HF2 和 HF3 处理呈先升后降的趋势。在各生育时期，不施氮处理茎秆 Cd 含量均低于施氮处理，在生长中后期，各处理茎秆 Cd 含量表现均为 HF3>HF2>HF1>CF>CK，在灌浆期，HF2、 HF3 处理 Cd 含量与 CF 处理相差较大，分别较其显著提高 134.04%、159.57%。糙米中 Cd 含量表现为 HF2>CF>HF1>CK=HF3，但均符合《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762—2012） 0.2 mg/kg 限值的要求。施氮同样也会提高糙米 Cd 含量，随着腐植酸水溶肥替代比例的升高，糙米 Cd 含量呈先升后降的趋势，HF3 处理较 CF 处理降低了 17.65%，但差异不显著。
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地上部 Cd 含量介于 0.20～0.63 mg/kg，随着生育时期前移，HF2、HF3、CF 处理整体呈下降趋势，HF1 和 CK 处理则呈上升趋势。在各生育时期，施用氮肥均提高了地上部 Cd 含量，且替代比例的提高也能促进地上部 Cd 含量增加，在拔节期和灌浆期，HF3 处理较 CF 处理分别显著提高 75.00% 和 134.78%（P<0.05），收获期，替代处理较 CF 处理分别提高 2.86%、11.43%、20.00%，但差异不显著。
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注：不同小写字母表示同一时期同一部位不同处理间差异显著（P<0.05）; 数据为平均值 ± 标准误。下同。
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2.4 各处理对水稻植株各部位 Cd 积累量的影响
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由表2 可知，随着生育进程推进，各处理叶片 Cd 积累量整体呈增加趋势，在整个生长过程中，施氮处理叶片 Cd 积累量均高于不施氮处理。收获期，各处理 Cd 积累量介于 0.57～2.35 µg/ 株，替代处理较 CF 处理叶片 Cd 积累量分别增加了 69.49%、138.98%、298.31%，HF2 和 HF3 处理均与 CF 处理达到显著差异（P<0.05）。各处理茎秆 Cd 积累量随着生育时期的推进整体呈逐渐升高的趋势。在灌浆期，与 CF 处理相比，随着替代比例升高彼此间差异增大，分别为 0.88、 8.42、9.79 µg/ 株，且 HF2、HF3 处理与其他处理均达到显著差异（P<0.05）。收获期，各处理茎秆 Cd 积累量介于 5.56～13.17 µg/ 株，较高的替代比例会促进茎秆对 Cd 的积累，HF2 处理茎秆 Cd 积累量与 CF 处理达到显著差异（P<0.05）。施氮增加了糙米中 Cd 的积累量，随着替代比例的升高，糙米 Cd 积累量呈先升后降的趋势，与 CF 处理相比，HF1、HF3 处理糙米 Cd 积累量分别降低了 10.29%、25.00%，但差异不显著。
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各处理地上部 Cd 积累量随着生育时期的推进均呈逐渐升高的趋势，拔节期至收获期，各处理增幅分别为 326.02%、176.54%、237.59%、 153.91% 和 82.45%。在各时期，施氮处理 Cd 积累量均高于不施氮处理。灌浆期，较 CF 处理，随着替代比例升高差值逐渐增大，HF2 和 HF3 处理较其分别增加 10.90 和 12.46 µg/ 株，并达显著差异（P<0.05）。收获期，替代处理地上部 Cd 积累量均高于 CF 处理，HF2 处理与其达显著差异 （P<0.05）。
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2.5 各处理对水稻植株各部位 Cd 富集系数和转运系数的影响
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由表3 可知，收获期，施氮能增加各部位 Cd 富集系数。替代处理糙米 Cd 富集系数随着替代比例增加呈降低趋势，HF3 处理糙米 Cd 富集系数较 CF 处理降低了 16.67%。与 CF 处理相比，替代各处理叶片 Cd 富集系数分别增加了 66.67%、 100.00%、233.33%，HF2、HF3 处理与其达显著差异（P<0.05）。综合不同处理 Cd 在各部位富集系数来看，CK、CF、HF1 和 HF2 处理 Cd 富集系数均以茎秆最高，糙米次之，其次为叶片，稻壳最少，而 HF3 处理则呈茎秆 >叶片 >糙米 >稻壳。
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表4 显示，与 CF 处理相比，HF2、HF3 处理 Cd 由茎秆向叶片的转运系数（TF 叶片 / 茎秆）分别显著提高了 90.00%、190.00%，替代处理 Cd 由茎秆向稻穗的转运系数（TF 稻穗 / 茎秆）分别降低了 10.53%、5.26% 和 26.32%，但处理间无显著差异。替代处理 Cd 由穗轴向糙米（TF 糙米 / 穗轴）、稻壳向糙米的转运系数 （TF 糙米/稻壳） 分别显著降低了 41.56%、35.06%、 41.56% 和 43.14%、20.86%、39.71%。替代处理能够有效促进 Cd 通过茎秆向叶片的转运，降低 Cd 通过茎秆向稻穗和通过穗轴向糙米的转运。
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2.6 各处理对 Cd 在水稻植株各部位分配的影响
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不同生育期各处理地上部各部位 Cd 分配比例如图4 所示，各生育期 Cd 在各部位分配比例均以茎秆为主，稻穗次之，叶片最低。随着生育期的前移，Cd 在叶片分配比例由拔节期均值 18.13% 降至收获期 7.91%，茎秆分配比例由拔节期均值 81.87% 降至收获期 69.18%。收获期，替代处理增加了叶片 Cd 分配比例，HF3 处理较 CF 处理显著提高 195.01%，此外，替代各处理降低 Cd 在糙米中的分配比例，以最高替代比例（HF3）处理降幅最大，达 43.30%，并与 CF 处理达到显著差异 （P<0.05）。
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图4 不同处理对 Cd 在水稻各部位分配的影响
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3 讨论
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3.1 对土壤 pH 和有效态 Cd 含量的影响
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通常认为外源氮肥投入土壤后经过一系列转化过程会改变土壤溶液理化性质，增加土壤 H+ 含量致使土壤 pH 降低[21]。研究表明，土壤 pH 是影响有效态 Cd 含量的重要因子，pH 降低会增加有效态 Cd 含量及其移动性[22-24]，且施用氮肥会增加土壤 Cd 生物有效性和促进植物吸收积累 Cd[25-26]。本研究表明，氮肥施用降低了土壤 pH，增加了土壤有效态 Cd 含量，与前人研究结果一致。关于腐植酸和重金属相互作用的研究表明，水溶性腐植酸通过调节土壤酸碱性及自身富含的多种活性官能团与重金属离子产生吸附、络合等作用，可有效降低土壤有效态 Cd 含量[27-30]。在本研究中，与常规施肥相比，施用腐植酸水溶肥略微降低了土壤 pH 并增加了土壤有效态 Cd 含量，随着时间的推移，其影响逐渐趋缓。与前人研究有差异的原因一方面可能是施用腐植酸水溶肥会降低土壤 pH[31]，腐植酸成分作为一种富含多种官能团的有机两性混合物，其中的酸性官能团能够释放 H+ 进而降低土壤 pH，而腐植酸与重金属相互作用关系受土壤 pH 值影响很大且呈负相关关系，进而活化了土壤 Cd，增加了其有效性；另一方面可能是本研究中使用的腐植酸具有高度溶解性，水溶性腐植酸与重金属 Cd 共同形成的络合物具有较高的溶解度，致使该络合物易被转化成可交换态[32]，从而提高了土壤有效态 Cd 含量。
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3.2 对 Cd 迁移富集的影响
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养分的投入会促进作物生长态势及对营养物质的需求能力，并对物质吸收转运产生影响[33-34]。在本研究中，施氮增加了水稻各部位 Cd 含量，且水稻植株对 Cd 的吸收富集与土壤有效态 Cd 含量呈正相关，与前人研究结果相一致[35]。有研究表明，添加腐植酸能降低土壤 Cd 生物有效性和作物对 Cd 的吸收[36-38]。本研究中，腐植酸水溶肥替代处理促进了各时期水稻叶片、茎秆及地上部对 Cd 的吸收富集，且随着替代比例升高而增加。本研究结果与前人研究差异性的主要原因可能与所使用腐植酸类型、使用量及促进植株生长有关。腐植酸水溶肥替代处理在一定程度上增加了土壤有效态 Cd 含量，同时促进了地上部生物量的形成，增强了植株的生长势，间接增加对 Cd 的吸收富集。一般来说，腐植酸通过富含的羧基、羟基、酚羟基等活性官能团对重金属产生吸附、络合螯合等交互作用，钝化土壤中重金属而降低作物吸收，但相关结果受腐植酸类型、分子量及官能团影响。研究显示，低分子量和芳构化程度对重金属具有活化作用，而高分子量和芳构化程度能够钝化重金属[39-41]，腐植酸在低浓度下可显著促进作物对 Cd 的吸收富集，而高浓度用量下则会起到显著降低的效果[42]，本试验为淹水状态，添加腐植酸水溶肥后形成了较大比例稀释作用。张子叶等[43]研究也表明，低量腐植酸水溶肥含有的低分子有机酸能够与 Cd 形成络合物，促进土壤中 Cd 的溶解增加土壤有效态 Cd 含量，提高水稻对 Cd 的吸收积累。
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腐植酸水溶肥较高替代比例处理显著提高 Cd 由茎秆向叶片的转运系数和 Cd 在叶片的富集，使 Cd 主要集中在茎叶中，有效抑制 Cd 通过茎秆、穗轴向糙米转运，进而降低 Cd 在糙米中分配富集，这与前人研究结果相一致[36，43-44]。其原因主要是替代处理土壤有效态 Cd 含量较高，腐植酸具有生物刺激素的功能，能促进水稻植株生长[45]，叶片生物量随腐植酸水溶肥用量增加而升高，叶片作为水稻植株地上部重要的“生产工厂”，叶片生长势的增强及生物量的增加促使 Cd 更多地进入叶片，提高了 Cd 在叶片的富集，降低了通过茎秆向糙米的转化迁移，但其具体机理有待进一步研究。
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3.3 对干物质量的影响
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干物质的形成与植物对营养成分的有效利用密不可分，腐植酸作为一种富含活性官能团的高分子有机化合物，对增加养分有效性，促进作物吸收生长具有积极作用[46]。孙海燕等[45]研究表明，施用腐植酸能显著促进干物质的形成，增加玉米干物质重；肖富容等[47]研究表明，添加腐植酸能够增加水稻地上部干物质，提高水稻产量。本研究中，适宜腐植酸水溶肥替代处理有效增加了水稻茎叶和糙米干物质积累，腐植酸具有促进植物生长，增加生物量的作用，与前人研究结果相一致。
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综上所述，腐植酸水溶肥对重金属 Cd 修复效果受重金属污染程度、腐植酸组分及添加量以及区域环境等多重因素影响。本文通过盆栽试验对其在阻控 Cd 在土壤-水稻体系迁移富集及稻米 Cd 含量的影响进行探讨，发现腐植酸水溶肥适宜比例替代氮肥会促进 Cd 向水稻植株地上部非可食用部位转运，能阻控 Cd 向稻米迁移富集，但影响机理及阈值有待进一步探讨。
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4 结论
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本试验条件下，施氮降低土壤 pH 值，提高土壤有效态 Cd 含量。随着腐植酸水溶肥替代比例增加，土壤 pH 值降低，有效态 Cd 含量升高，但差异不显著。腐植酸水溶肥替代处理对水稻各部位 Cd 富集转运产生影响，替代比例为 45%～70% 可显著促进 Cd 在叶片富集，降低 Cd 向稻米的转运，并促进地上部干物质形成，为保障热区酸性 Cd 污染稻田水稻安全生产提供了可行办法。
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摘要
为探明腐植酸水溶肥部分替代化学氮肥对调控镉（Cd）在土壤-水稻体系吸收转运效果，采用盆栽试验方法，设置不施氮肥（CK）、化学氮肥（CF）、替代 20% 化肥氮（HF1）、替代 45% 化肥氮（HF2）及替代 70% 化肥氮（HF3）5 个处理，探究腐植酸水溶肥部分替代化学氮肥对 Cd 高污染酸性稻田土壤有效态 Cd 含量及水稻各部位 Cd 吸收、转运和积累的影响。结果表明：施氮和腐植酸水溶肥替代氮肥处理均不同程度降低土壤 pH、增加土壤有效态 Cd 含量，土壤有效态 Cd 含量随腐植酸水溶肥替代比例增加而升高，但差异不显著；施氮和腐植酸水溶肥替代氮肥处理促进水稻植株各部位对 Cd 的吸收富集，显著影响器官间 Cd 的转运。与 CF 处理相比， HF2 和 HF3 处理分别显著提高 Cd 转运系数 TF 叶片 / 茎秆 90.00% 和 190.00%，分别提高叶片 Cd 富集系数 100.00% 和 233.33%，分别降低转运系数 TF 糙米 / 穗轴 35.06% 和 41.56%，抑制了 Cd 向稻米迁移分配；施氮能有效促进干物质形成，与 CF 处理相比，HF2 处理显著提高糙米和地上部干物质重，分别达 26.82% 和 23.03%，有利于稻米干物质重形成。本试验条件下，腐植酸水溶肥适宜替代氮肥 45% ～ 70% 能提高水稻干物质重，有效降低 Cd 向稻米迁移富集。
Abstract
The aimed to clarify the effect of equal nitrogen amount of humic acid liquid fertilizer replacing part of chemical nitrogen fertilizer on regulating the migration and accumulation of cadmium（Cd）in soil-rice system. A pot experiment was conducted and five treatments set up as：no nitrogen fertilizer（CK），chemical nitrogen（CF）and different replacement ratios of chemical nitrogen（20%，45%，70% marked as HF1，HF2，HF3，respectively）. The Cd-polluted paddy soil was used as potted soil and the effects of treatments on the soil available cadmium，cadmium absorption，transport and accumulation in different parts of rice plants were explored. The main results showed that both the nitrogen application and humic acid liquid fertilizer substitution treatments decreased soil pH and increased soil available Cd content in different degrees，and the soil available Cd content increased with the increase of humic acid liquid fertilizer substitution ratio，but the difference was not significant. The nitrogen application and humic acid liquid fertilizer substitution treatments promoted Cd absorption and enrichment in each part of rice plant，and significantly affected Cd transport between organs. Compared with CF treatment，HF2 and HF3 treatments significantly increased the TFleaf/stem of Cd by 90.00% and 190.00%，increased the Cd bioconcentration factor in leaf by 100.00% and 233.33%，reduced the TFbrown rice/rachis of Cd by 35.06% and 41.56%， respectively，and inhibited the Cd migration and distribution to rice. The nitrogen application effectively promoted the dry matter formation，compared with CF treatment，the appropriate substitution ratio（45%-70%）increased the dry matter weight，and HF2 treatment significantly increased the brown rice and aboveground dry matter weight by 26.82% and 23.03%， respectively，it was conducive to the rice yield formation. Under the experimental conditions，the suitable replacement range of humic acid liquid fertilizer（45%-70%）could increase the rice dry matter weight and effectively reduce Cd migration and enrichment to rice.
Keywords
equal nitrogen replacement ； humic acid ； paddy soil ； cadmium ； migration and accumulation